Талант и темперамент позволили молодому актеру быстро утвердиться на лондонской сцене (в труппе Джоан Литтлвуд). Мечта сниматься в кино осуществилась в 1958. После эпизодических ролей в нескольких малоизвестных картинах он получает роль в фильме Т.Гарнета Неотразимая красотка (А Terrible Beauty, 1960) авантюрной драме на тему ирландской революции. Кассовый успех и хвалебные рецензии создали благоприятную почву для заключения контракта в Голливуде. Сыграв в Пушках Навароне (The Guns of Navarone, 1961) рядом с такими мастерами экрана, как Г.Пек и А.Куин, а в Мятеже на Баунти (Mutiny on the Bounty, 1962) с М.Брандо, на которого он был немного похож (профиль римского патриция, надменный взгляд), Харрис прошел неплохую школу, но вполне проявить свою индивидуальность ему удалось лишь в 1963 в фильме Эта спортивная жизнь (This Sporting Life; Такова спортивная жизнь в русском прокате) благодаря самобытной режиссуре Л.Андерсона. Роль регбиста Фрэнка Мэчина, мощного живого тарана, независимого, уверенного в себе и, вместе с тем, душевно ранимого представителя поколения 1960-х годов, стала звездным часом артиста. Харрис получил Золотую Пальмовую Ветвь XVI Международного кинофестиваля в Канне, попал в поле зрения мэтров европейского кино. М.Антониони пригласил его на одну из главных ролей (Коррадо Дзеллер) в свой фильм Красная пустыня (Il Deserto rosso, 1964).
В дальнейшем обычными в его репертуаре становятся герои приключенческого (Майор Данди Major Dundee, 1965, Молли Магуайрс The Molly Maguires, 1970, Человек по прозвищу Конь А Man Called Horse, 1970) или сказочно-исторического плана (король Артур в Камелоте Camelot, 1967, приз Золотой Глобус; король Ричард в фильме Робин и Мэриан Robin and Marian, 1967, в русском прокате Возвращение Робин Гуда; Кромвель в одноименном фильме 1970 (приз VII МКФ в Москве, 1971). В тех случаях, когда режиссура и сценарий поднимали боевик или историческую ленту над средним уровнем (Дикие гуси The Wild Geese, 1978, Кромвель Cromwell), Харрис по достоинству разделял успех фильма. В спортивной драме Герой (другое название Блумфилд Bloomfield, 1970) он не только играл звезду регби, но и выступил в качестве режиссера.
Пережив спад в 1980-е годы, актер снова много снимается в фильмах следующего десятилетия (Поле-The Field, 1990, Непрощенный Unforgiven, 1992). Заметно постаревший, отпустивший густую бороду, Харрис продолжает играть в театре (заглавная роль в Генрихе IV Л.Пиранделло в Лондоне), колоритно выглядит в ролях второго плана в блокбастерах знаменитых режиссеров (Сибирский цирюльник Н.Михалкова, Гладиатор Р.Скотта). Актер был дважды женат на актрисах Элизабет Рис-Уильямс (трое детей от этого брака) и Энн Теркел, но оба брачных союза были расторгнуты.
Умер Харрис 25 октября 2002.