Работы Ленгли посвящены астрофизике. В 18791881 он изобрел болометр прибор для измерения энергии излучения, в основе действия которого лежит зависимость сопротивления металлов от температуры. Измерил с его помощью энергию солнечного излучения в широком диапазоне длин волн, организовав для этого в 1881 экспедицию на г.Уитни в Калифорнии. В 1901 составил атлас инфракрасной области солнечного спектра, определил солнечную постоянную.
В 18871906 Ленгли занимался аэродинамическими исследованиями и конструированием летательных аппаратов. Артиллерийское бюро Военного ведомства выделило ему 50 тыс. долл., а его ассистент Ч.Мэнли сконструировал бензиновый двигатель. Модель в четверть натуральной величины с уменьшенным двигателем Мэнли успешно летала, но испытания полноразмерного аппарата, катапультированного с баржи на р.Потомак и пилотируемого Мэнли, закончились неудачей. Не имея средств для дальнейших экспериментов, Ленгли прекратил работы по аэронавтике.
Умер Ленгли в Эйкене (шт. Южная Каролина) 27 февраля 1906.