Расцвет творчества приходится на московский период жизни Варламова (18321844). Удачный композиторский дебют в пьесе А.А.Шаховского Рославлев (1832) и работа в театральных жанрах способствовали получению Варламовым места помощника капельмейстера (1832), а затем «композитора музыки» при оркестре Императорских московских театров. Варламов написал музыку к шекспировскому Гамлету по заказу знаменитого актера П.С.Мочалова (1837), поставил в Москве свои балеты Забавы султана (1834) и Хитрый мальчик и людоед (1837) и т.д. В начале 1830-х годов появляются первые романсы и песни Варламова; всего им создано более 100 произведений этого жанра, и среди них Красный сарафан, Что отуманилась, зоренька ясная, Не шумите, ветры буйные (изданы в 18351837). Варламов успешно выступал как певец, был популярным вокальным педагогом (преподавал в Театральном училище, Воспитательном доме, давал частные уроки), в 1849 издал свою Полную школу пения; в 18341835 издавал журнал «Эолова арфа», куда входили романсы и фортепианные произведения, его собственные и других авторов.
После 1845 музыкант жил в Петербурге, куда переехал в надежде устроиться учителем в Придворную капеллу, однако по разным причинам этот план не осуществился. Был вхож в петербургские литературные и художественные кружки; близко сошелся с А.С.Даргомыжским и А.А.Григорьевым (Варламову посвящены два стихотворения этого поэта и критика). Романсы Варламова исполнялись в салонах, их пела в своих концертах прославленная Полина Виардо (18211910).
Умер Варламов в Петербурге 15 (27) октября 1848. Его памяти были посвящены романс Гурилева Воспоминание о Варламове, коллективные фортепианные вариации на тему его романса Соловьем залетным (среди авторов А.Г.Рубинштейн, А.Гензельт), а также вышедший в 1851 Музыкальный сборник в память А.Е.Варламова, включавший, наряду с сочинениями покойного композитора, романсы виднейших русских композиторов. Всего Варламовым создано около двух сотен романсов и песен на тексты более 40 поэтов, сборник обработок народных песен Русский певец (1846), два балета, музыка по крайней мере к двум десяткам спектаклей (большая часть утрачена).